1. 서 론

대기압 비열 플라즈마는 표면처리, 오염물 제거, 살균등 다양한 분야에 사용될 수 있어, 최근까지 활발히 연구되고 있는 기술이다^[1-3]. 특히, 대기압 비열 플라즈마는 진공상태를 유지하기 위한 유지보수 비용이 필요하지 않기 때문에 접근성이 매우 높은 방법이다^[4]. 일반적으로 대기압에서 비열 플라즈마는 두 전극 사이 최소 1개 이상의 유전체를 삽입하여 방전으로 인한 전류를 제한하는 형태의 유전체 장벽 방전(DBD: Dielectric Barrier Discharge) 장치로 발생시킨다. 양 전극에는 수 Hz에서 수 kHz 정도의 고전압 교류 전원장치를 인가하게 되고, 전극의 구성과 케리어 가스(Carrier gas)에 따라 방전 형태, 평균 전자 에너지(1~10eV), 전자 밀도(109~1013/c³)가 결정된다^[5]. 그러나 기체 간격, 전원 종류, 전극 배치를 조절하여 균일(Homogeneous)한 방전을 보고한 일부 연구를 제외하면 대부분의 대기압 공기 중 DBD는 필라멘트(Filamentary) 방전 현상을 보인다는 단점이 있다^[6].

최근에는 대기압에서 비열 플라즈마를 발생시키기 위해 나노초 단위의 빠른 상승 시간을 가지는 펄스 전압을 사용하는 DBD 기술이 주목받고 있다^[7]. 나노초 펄스를 이용한 DBD 기술은 그 빠른 상승속도로, 기존 사용하던 AC DBD에 비해 높은 전류 피크. 전자 밀도, 평균 전자 에너지뿐만 아니라, 방전 또한 균일하게 발생시킬 수 있다는 것이 많은 연구 결과를 통해 보고되었다^[8]. 이전 연구에 따르면, 그 원인은 다음과 같이 정리할 수 있다. 첫째, 순간적으로 빠르게 상승하는 전압으로 원래 방전이 발생하는 전계보다 더욱 높은 전계에서 방전 현상이 발생하게 된다. 이때, 높은 전계에 의해 방전 공간에는 많은 양의 전자사태가 발생하게 되고, 이 현상이 균일한 방전을 일으킨다. 둘째, 비교적 가벼운 전자는 빠른 시간안에 급속하게 가속하지만, 전자보다 훨씬 무거운 이온은 방전 영역에서 정체된다. 따라서 대부분 전자만이 방전 현상에 기여하게 되므로 균일한 형태의 방전이 발생한다. 셋째, 방전 현상으로 발생하는 전류 펄스의 지속시간이 매우 짧아 불안정한 방전으로 발전할 수 없으므로 균일한 방전을 일으킬 수 있다^[4].

위와 같은 이유로 많은 과학자들이 다양한 조건에서 나노초 펄스 유전체 장벽 방전(NPDBD:　Nanosecond Pulse Dielectric Barrier Discharge) 연구를 수행하였다. 평판 대 평판 구조에 단극성 펄스 전압 인가 시, 인가전압이 증가할수록 전류 피크와 전자 밀도가 증가하였고, 인가 주파수가 낮을수록 전류 피크와 전자 밀도가 미세하게 증가하였다. 인가 펄스 폭 또한 사전 이온화(Preionization)에 영향을 주면서 방전 특성이 변하였는데, 긴 펄스 폭으로 인한 사전 이온화는 펄스 하강 구간에서 큰 전류 피크를 발생시켰다. 게다가 높은 인가전압과 상승속도는 높은 항복 전압과 전류 피크를 발생하였고, 사전 이온화에 의한 더 큰 잔류전하를 형성해 다음 방전에 영향을 미친다는 것이 보고되었다^[9-11].

많은 NPDBD에 관한 연구들이 보고되었지만, 대부분의 연구가 10kHz 미만의 주파수에서 수행되었다는 점에 주목할 필요가 있다. 이전 연구에 따르면 수 kHz 부근에서 방전 형태가 변하는 등 높은 반복률에서의 NPDBD 방전 특성은 아직 완전히 규명되지 않았다^[12]. 특히 유기물 분해, 살균 등 많은 펄스 DBD 플라즈마를 응용한 연구들이 수 kHz를 초과하는 반복률을 사용한 점을 고려할 때, 고반복 펄스 DBD의 방전 특성에 관한 연구가 절실히 필요한 실정이다^[13].

본 연구에서는 대기압 공기 중에서 고 반복률을 가지는 양극성 펄스 DBD의 유량에 따른 방전 특성을 분석하였다. 기존 많은 DBD 연구 결과, 유량은 유전체 장벽의 잔류전하 밀도에 영향을 주고, 방전 특성을 변화시켜 절연파괴 전압, 전류피크, 전류파형, 방전 시작 시점 등 다양한 방전 특성에 큰 영향을 주는 것이 보고되었지만, 고반복 펄스 DBD에서 유량의 영향에 관한 연구는 현재 미흡한 실정이다. 따라서, 실제 높은 반복률을 가져, 다음 펄스가 인가되기까지 시간이 매우 짧은 환경에서 유량에 따른 NPDBD의 방전 특성을, 실험을 통해 분석하였다.

2. 실험장치 및 방법

그림 1은 유량에 따른 고반복 양극성 펄스 DBD 실험을 위한 장치 개략도이다. DBD 장치는 지름 46mm, 두께 8mm 스테인리스 재질 원형 전극 사이 가로 100mm 세로 100mm 두께 1.1mm의 파이렉스(Pyrex) 유리(εr = 4.6) 두 개를 삽입하고, 2mm 두께의 석영 유리로 이격하여 장치 내에 2mm 방전 공간을 형성하였다. 플라즈마 발생을 위한 고전압 펄스 전원장치(HVP, AP Plasma Power Supply, Korea)를 사용하였고, 교류 고전압 프로브(P6015A, TEKTRONIX, Beaverton, OR, USA)와 오실로스코프(TDS3052B, TEKTRONIX)를 사용하여 전극 양단의 전압을 측정하였다. 전하량-전압 리사주 곡선과 방전 전류 측정을 위해 측정 커패시터(3.3 nF)와 측정 저항(100Ω)을 전극과 직렬 연결하였고, 질량 유량계를 통해 유량을 조절하였다.

방전 특성은 15kV, 20kHz, 20\% 듀티비 조건에서 공기의 유량을 0.2~1.4L/min으로 조절하면서 측정하였다. 그림 3의 순시 값 분석을 제외한 모든 방전 특성 및 리사주 곡선은 오실로스코프 내부의 512회 평균 기능을 통해 측정하였다. 인가전압, 전체전류, 리사주 곡선을 제외한 모든 값은 수식을 사용하여 실험값을 기반으로 계산한 결과이며, 모든 실험은 온도 제어가 가능한 실험 챔버 내의 공기(24±2℃) 중에서 수행하였다.

3. 실험결과 및 고찰

그림 2는 실제 측정할 수 없는 값들을 계산하기 위한 DBD 장치의 등가회로를 나타낸 것이다. 방전이 발생하지 않을 때는 공극의 정전용량을 고려하지만, 방전이 발생할 때 공극은 플라즈마 상태이므로 공극의 정전용량을 무시하고 방전 전류가 흐르게 된다. 그림 2의 등가회로를 통해 방전 전류, 유전체 장벽 전압, 공극 전압을 키르히호프 법칙으로 도출할 수 있으며, 유도된 수식들을 아래에 나타내었다^[14]. 여기서, Cp는 프로브 커패시터로 DBD 장치의 정전용량에 비해 매우 크기 때문에 무시할 수 있다.

여기서, Vp는 프로브 커패시터 양단의 전압[V], Id는 변위전류[A], Ct는 DBD 장치의 전체 정전용량[F], Ig는 공극의 방전 전류[A], Cg와 Cd는 공극 및 유전체 장벽의 정전용량[F], Vd와 Vg는 유전체 장벽과 공극 양단의 전압[V], Vw는 벽전압(Wall voltage)을 의미한다. 본 연구에서 벽전압은 일반적으로 DBD의 메모리 효과(Memory effect)에 사용되는 개념이다. 고전압에 의해 공극에서 절연파괴가 발생하고 생성된 전하들이 전계를 따라 이동하여 유전체 표면에 축적되면, 이후 반대 극성의 전압이 인가되었을 때 비교적 낮은 인가전압에서 방전이 발생하는데, 이때 유전체 표면에 축적된 전하에 의해 형성되는 전압을 벽전압이라고 한다.

그림 3은 0.2L/min 유량에서 DBD 장치의 인가전압-시간, 전체전류-시간 특정을 나타낸다. 640ns 상승속도(10\% to 90\%)를 가진 인가전압의 피크가 15kV인 것을 확인할 수 있고, 주파수가 20kHz이므로 양극성 펄스가 50μs마다 한 주기 반복되어 초당 20,000회의 전압 파형이 인가되는 것을 알 수 있다. 전류 피크는 양극성 모두 2A보다 낮은 값을 보이며, 일반적으로 NPDBD에서 잔류전하(Residual charge)에 의해 발생하는 펄스 하강구간 전류 피크는 본 연구에서 확인할 수 없었다. 이는 사용한 전압원의 하강구간이 완만하기 때문으로 판단된다.

여기서, ET/2는 DBD 장치의 반주기 소비 에너지[J], T는 인가전압의 한 주기[s]를 의미한다.

그림 4(a)는 0.2L/min 유량에서 인가전압, 전체전류, 에너지, 변위전류 파형을 나타내고 있다. 전압이 상승하는 구간에서 3개의 전류 펄스가 나타나는데, 이는 다른 NPDBD 연구에서 사용하는 전압원에 비해 상승속도가 640ns로 비교적 느리기 때문으로 판단된다^[14]. 또한, 전류 피크는 약 1.57A로 512회 평균값임을 고려할 때 그림 3의 전류 피크값과 일치하였다. 식 (7)에 의해 계산된 반주기 에너지는 방전이 활발하게 발생하는 2~4μs 구간에서 급격하게 상승하며, 방전이 종료될 때까지 소비 에너지는 3.66mJ로 나타났다. 정현파 교류 전원을 사용하는 경우와 달리 펄스 전원을 사용하는 경우, 빠른 상승 속도로 인해 더 이상 변위전류를 무시할 수 없다. 따라서 식 (1)을 이용하여 변위전류를 계산하였으며, 수식에서 사용된 Ct는 나중에 설명할 리사주 곡선의 기울기에서 도출하였다. 변위전류는 인가전압이 급변하는 구간에서 발생하며 인가전압에 약 500ns 앞서고, 그 피크값은 약 0.26A이다. 또한, 방전이 종료된 이후에도 인가전압 파형을 따라 값이 나타나는 것을 확인할 수 있다.

그림 4(b)는 0.2L/min 유량에서 측정 및 식 (1)-(6)으로 계산된 전압과 전류를 나타낸 그래프이다. 유전체 장벽 전압의 경우, 이전 방전 현상에 의해 유전체 표면에 쌓인 전하들에 의해 전압이 인가되기 전인 0~2μs 부근에서 －5kV의 전압을 보인다. 이후, 방전 현상이 나타나면서 쌓여있던 전하들이 이동하고, 방전 종료 후 반대 극성으로 다시 유전체 장벽에 전하가 쌓여 5kV 부근에서 전압이 형성되는 것을 알 수 있다. 공극 전압의 경우 마찬가지로 방전 시작 전에 이미 5kV의 전압이 형성되어있으며, 인가전압이 상승 하여 2mm 간극에서 공기의 절연파괴 전압인 6kV에 도달하면 방전이 시작되는 것을 확인할 수 있다. 또한, 실제 공극에서 방전 전류의 경우 전체 전류보다 약간 높은 2.18A를 보였다.

그림 5(a)는 유량에 따른 인가전압과 방전 전류를 나타낸 그래프이다. 모든 유량에서 동일하게 전류 피크는 3번 나타났으며, 이에 따라 본 연구에서 전류 피크는 3구간으로 나눌 수 있다. 유량에 따른 전류 피크값은 크게 차이 나지 않았지만, 가장 낮은 유량인 0.2L/min에서 가장 큰 값을 보였다. 또한, 유량이 클수록 방전 발생 시점이 지연되는데, 이는 방전 전류 발생 시점과 방전 발생 시 인가전압 강하로 확인할 수 있다. 전류 지연 현상은 유전체 표면에 축적된 잔류전하가 형성하는 벽전압 차이 때문인데 그 원인은 다음의 두 가지로 판단된다. 첫째, 유량이 작을수록 강한 방전 현상이 발생하고, 더 많은 전하가 플라즈마 공간을 이동하여 반대편 유전체에 쌓이게 되고, 높은 벽전압을 형성한다. 둘째, 높은 유량은 이미 쌓여있는 잔류전하를 소실시키는 등의 영향을 줄 수 있으며, 위의 결과는 이전 연구와도 일치한다^[15].

여기서, Q는 전하량[C], I(t)는 구간별 전류[A], t1과 t2는 전류 펄스의 시작과 끝 지점[s], P는 소비전력[W], $f$는 주파수[Hz], E는 소비에너지[J]를 의미한다.

그림 5(b)는 방전 구간별 전하 이동량과 소비 전력을 식 (8),(9)를 통해 계산한 결과이다. 유량이 증가할수록 전반적인 전하 이동량과 소비 전력은 감소한다. 이는 그림 5(a)의 결과와 같이 전류 지연으로 방전 시간이 감소하여 발생한 결과이다. 특히 3번째 피크 영역에서 전류 지연에 의한 큰 차이를 보이는 것을 확인할 수 있다. 다만, 첫 번째 피크로 인한 전하 이동은 유량이 클수록 증가하였는데, 그림 5(a)에서 볼 수 있듯, 유량이 클수록 첫 번째 전류 피크의 하강 구간이 넓어졌기 때문이다^[16].

그림 6(a)은 유량에 따른 Vg, Vd, Ig를 나타낸 그래프이다. Vg 그래프 상단의 표시는 유량별 방전이 시작하는 시점을 나타낸 것이다. 그림 5(a)의 결과와 같이, 유량이 작을수록 방전이 먼저 시작되는 것을 알 수 있고, 공극의 전압이 6kV 넘는 순간에 전류가 발생하였다. 유량이 클수록 더 높은 공극 전압에서 방전이 시작되는데, 이는 이전 연구와도 일치하는 결과이다^[17]. Vd 그래프는 전류 발생 전 잔류전하에 의해 5kV에 근접한 전압을 확인할 수 있다. 이는 고반복 펄스 DBD에서 좀 더 뚜렷한 특성인데, 다음 전압 펄스가 인가되기까지 시간이 25μs로 매우 짧아, 잔류전하가 유지될 수 있기 때문이다. Vd 그래프를 통해 확인한 절연파괴 시점의 벽전압은 유량이 작을수록 높게 나타났다. 이는 앞서 언급한 전류 지연이 발생하는 원인과도 일치하는 결과이다.

그림 6(b)은 그림 6(a)을 통해 도출한 절연파괴 시점의 Va, Vd, Vg를 나타낸 그래프이다. 유량이 증가할수록 잔류 전하는 감소하므로 Vd는 감소하는 것을 알 수 있다. 반면, Va는 기체 절연파괴 전압에 도달하기 위해 Va가 더 높을 때 방전이 시작되며, 그뿐만 아니라 공극 양단 전압인 Vg 또한 높게 나타나 실제 방전 현상이 더 높은 전압에서 시작되는 것을 알 수 있다.

방전 전류와 더불어 리사주 곡선은 대표적인 DBD 특성을 알 수 있는 방법의 하나다. 그림 7(a)은 유량별 리사주 곡선과 정전용량을 나타낸 그래프이다. 리사주 곡선의 가파른 기울기는 방전 현상이 발생하는 영역이고, 완만한 기울기는 전하 이동이 적고, 방전이 종료된 영역을 의미한다. 리사주 곡선의 기울기는 정전용량을 의미하므로 방전 발생 영역의 기울기는 공극의 정전용량이 무시된 Cd만을 나타내고, 방전 종료 영역의 기울기는 공극의 정전용량까지 고려된 전체적인 DBD 장치의 정전용량 Ct를 나타낸다.

여기서, $\epsilon_{0}$와 $\epsilon_{r}$는 자유공간과 Pyrex 유리의 유전율, A는 유효 방전 면적[²], d는 유전체 장벽의 두께[m]를 의미한다.

그림 7(a)에서 유량이 증가함에 따라 리사주 곡선의 면적이 증가하고, 전하량이 증가하는 결과를 확인할 수 있다. 이는 작은 유량에서 방전이 더욱 활발하게 발생함을 의미하며, 앞선 결과들과 일치한다. 또한, 인가전압이 0V인 경우에도 나타나는 전하량은 이전 방전으로 유전체 장벽에 존재하는 잔류 전하를 의미한다. 그림 7(a) 내부 그래프는 리사주 곡선의 기울기와 식 (10)을 통해 계산한 결과이다. 유량이 증가함에 따라 Ct와 Cg는 큰 변화가 없었지만, Cd는 감소하는 것을 알 수 있다. 이는 방전 균일성의 영향으로, 유량이 커질수록 공극이 수많은 스트리머에 의해 채워지지 못하여 유효 방전 면적이 줄어들고 식 (11)에 의해 Cd가 감소하기 때문이다.

여기서, Qmax는 최대 전하량[C], Qs는 방전 시작 지점 전하량[C]을 의미한다.

그림 7(b)은 유량별 P, Q를 나타낸 그래프이다. P는 리사주 곡선과 식 (12)를 통해 계산하였다. 유량이 커짐에 따라 소비전력은 감소하였는데, 이는 리사주 곡선의 면적이 줄어드는 것과 그림 5(a)의 방전 구간의 길이를 통해 예상할 수 있는 결과이며, 그림 5(b)의 결과와도 일치한다. 그러나 그 값에서는 차이가 있는데, 이전 연구 결과에서도 전류를 이용한 전력 계산방법이 소비 전력을 과평가한다는 결과가 보고되었으며, 적절한 측정 커패시터를 설정하면 리사주 곡선을 사용한 전력 계산방법이 실제값과 일치하는 것으로 나타났다^[18]. Q는 식 (13)을 통해 계산한 결과로, 유량이 작을수록 방전이 활발하고 이동하는 전하량이 많음을 보여준다.

그림 8은 플라즈마 발생 시 DBD 장치의 정전용량 및 유효면적 계산방법을 나타낸 그림이다. 플라즈마 발생 중 공극은 다량의 스트리머 기둥들로 채워진다. 따라서 빨간색 점선 영역은 공극의 정전용량이 무시되지만, 파란색 점선 영역은 공극의 정전 용량을 고려하여야 한다. 이들 영역을 병렬로 연결하면 리사주 곡선에서 방전이 발생할 때의 정전용량 값 Cd로 나타낼 수 있다. 위의 과정을 식 (14)-(16)으로 나타내었다.

여기서, Ai는 방전 영역의 일부 면적, Aj는 비방전 영역의 일부 면적을 나타낸다. 이때, 식 (16)에서 후자의 비방전 영역에 의한 정전용량은 무시될 만큼 작으므로, 유효 면적 계산은 식 (11)을 통해 계산하였다.

표 1은 리사주 곡선의 방전 영역에서 도출한 Cd를 식 (11)에 대입하여 계산한 유효면적이다. 그림 7(a)에서 유량이 클수록 기울기는 감소하는데, 이는 Cd를 감소시키고 유효 면적이 줄어들게 된다. 따라서 유량 증가는 불균일한 방전을 발생시킨다는 결과를 도출할 수 있으며, 이 결과는 그림 9의 유량별 방전 사진을 통해 시각적으로 확인할 수 있다. 방전 사진은 0.001s의 노출 시간으로 방전이 20회 누적 발생한 결과를 나타내는데(20kHz), 유량이 클수록 불균일한 방전이 발생하고 스트리머 기둥이 보이는 것을 확인할 수 있다.

4. 결 론

최근 대기압에서 균일한 방전과 함께 강한 전자와 이온을 발생시킬 수 있는 NPDBD 플라즈마 발생 기술이 주목받고 있다. 본 연구에서는 NPDBD 분야에서 아직 연구가 미진한 고반복 펄스 DBD의 방전 특성에 관한 연구를 수행하였다. 유량에 따른 방전 특성 변화를 방전 전류와 리사주 곡선을 포함한 다양한 방법을 통해 체계적으로 분석하였으며, 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.

1) 유량이 증가할수록 방전으로 인한 전하의 이동이 줄어들고, 잔류전하 소실에 의한 벽전압이 낮아지며, 이에 따른 전류 지연이 발생한다.

2) 유량이 증가할수록 더 높은 인가전압에서 방전이 시작되고, 실제 공극 양단의 전압 또한 더 높은 값에서 기체 절연파괴가 발생한다.

3) 방전 전류, 리사주 곡선 두 결과 모두 유량이 증가할수록 전하량과 소비전력이 감소하는 결과를 보였다.

4) 유량이 증가할수록 불균일한 방전 특성을 보이고, 정전용량이 감소하여 유효면적이 감소하였다. 이 결과는 실제 방전 사진을 통해서도 확인할 수 있었다.

본 연구는 고반복 NPDBD의 유량에 따른 방전 특성을 분석하였으며, 소비전력이 크다는 점을 제외한 대부분 방전 특성에서 유량이 낮을수록 유리한 결과를 도출할 수 있었다. 향후 이를 이용한 다양한 응용 분야에 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.