양가람
(Ga-ram Yang)
1iD
박준형
(Junhyeong Park)
2iD
김종훈
(Jong-hoon Kim)
†iD
-
충남대학교 전기공학과
(Dept. of Electrical Engineering, Chungnam Nat'l University, Korea.)
-
현대자동차 전동화소재개발팀
(Dept. of Electrical & Electronic Materials Development Team, Hyundai Motor Company)
Copyright © The Korean Institute of Electrical Engineers
Key Words
Reuse battery, Degradation mode, Incremental capacity analysis, Differential voltage analysis, Distributions of relaxation times, XGBoost, SHAP, Explainable Artificial Intelligence
1. 서 론
탄소중립 정책과 친환경 에너지 전환의 가속화로 인해 전기차 산업이 급격히 성장하고 있으며, 이에 따라 1차 수명을 다한 리튬 이온 배터리의 발생량
또한 기하급수적으로 증가하고 있다. 이러한 배터리들은 고출력 응용에서는 성능 저하로 사용 수명이 종료되지만, 에너지 저장 장치와 같은 저출력 응용에서는
여전히 활용 가능한 잔존 용량과 효율을 보유하고 있다[1]. 환경 보호를 목적으로 개발된 전기차 배터리가 사용 후 적절히 관리되지 못하고 폐기될 경우, 이는 친환경 기술로서의 지속 가능성을 저해하는 역설적
문제를 초래한다. 사용 후 배터리의 급격한 증가는 중금속 및 유기 전해질 유출로 인한 2차 환경오염의 잠재적 위험을 증대시키며, 자원순환 관점에서도
비효율적인 결과를 야기하므로 배터리 산업이 지속 가능한 에너지 저장 기술로 자리매김하기 위해서는, 수명이 종료된 배터리를 체계적으로 회수·재사용·재배치하는
순환 구조가 필수적이다[2]. 이 과정에서 각 셀의 내부 열화 특성과 전기화학적 거동이 상이할 경우, 병렬 또는 직렬 연결 시 셀 간 불균형이 발생하여 열폭주, 국부적 과충전
등 심각한 안전 문제를 유발할 수 있다[3]. 재사용 배터리를 새로운 응용 분야에 재배치하기 위해서는, 단순한 용량 기반 평가를 넘어 배터리 내부 상태를 반영한 평가가 필수적이다[4]. 일반적으로 리튬 이온 배터리의 열화 메커니즘은 활성 물질 손실(Loss of active material, LAM), 리튬 재고 손실(Loss
of lithium inventory, LLI), 그리고 전도성 손실(Conductivity loss, CL) 등의 형태로 구분되며, 이는 각각 전극
구조의 물리적 손상, 전극/전해질 계면 반응에 의한 리튬 소모, 전극 내 전자전달 경로의 저하 등으로 나타난다[5]. 이러한 복합적인 열화 메커니즘을 비파괴적으로 규명하기 위해, 전기적 응답 신호 기반의 열화 진단 기법에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다[6].
그 대표적인 예로, 충·방전 전압-용량 곡선으로부터 미세한 반응 변화를 분석하는 증분 용량 분석(Incremental capacity analysis;
ICA) 및 차동 전압 분석(Differential voltage analysis; DVA) 기법이 있다. ICA 및 DVA 기반 열화 모드 해석은
특정 Peak의 이동·감소·폭 변화를 통해 LAM 또는 LLI를 구분하는 방식이다. Park 등은 ICA 기반 배터리 SOH 추정을 수행했고[7], Dubarry 등은 노화에 따른 ICA 스펙트럼 변화에 대한 상세한 정성적 해석을 수행했으며[8], Lewerenz 등은 DVA를 활용해 양극 손실과 관련된 열화 모드를 정량화하였다[9]. 그러나 ICA 및 DVA는 전류-전압 응답의 특성에 기반하기 때문에, 전극계 내의 전하 전달 및 확산 거동과 같은 주파수 의존적 전기화학 반응을
충분히 반영하지 못한다. 즉, 이러한 DC 기반 분석 기법만으로는 배터리의 동적 특성을 해석하기 어렵다는 한계가 존재한다. 이러한 한계를 보완하기
위해 전기화학적 임피던스 분광법(Electrochemical impedance spectroscopy, EIS) 기반의 이완 시간 분포(Distribution
of relaxation times, DRT) 기법을 활용할 수 있다. EIS는 주파수에 따른 전류–전압 응답을 측정하여 배터리 내부의 동적 전기화학
반응 변화를 직접적으로 반영할 수 있다는 장점이 있다. DRT는 이러한 EIS 데이터를 토대로 임피던스 응답을 시간 상수 영역으로 분해하여, 반응
속도 및 확산 지연에 따른 전극별 기여도를 분리할 수 있는 기법으로, 전기화학적 반응 메커니즘을 정량적으로 파악하는 데 유용하다[10]. Hu 등은 임피던스 측정과 DRT Peak 분석을 결합하여 LIB 내부의 임피던스 분포를 특성화하였고, 이를 통해 열화 상태를 정량화하였다[11].
따라서 DC 기반의 정적 특성과 AC 기반의 동적 특성을 결합함으로써, 배터리의 열화 원인과 환경적 영향을 동시에 반영할 수 있는 복합 특성 인자를
구성하고 단일 지표로는 구분하기 어려운 복합 열화 메커니즘을 높은 분해능으로 식별하며, 상이한 운용 조건에서도 강건한 진단 성능을 확보할 수 있다.
하지만 ICA는 여러 열화 요인이 동일 전압 영역에서 중첩되어 단일 Peak로 나타나는 구조적 특성 때문에 열화모드를 1:1로 대응하여 정량화하기
어렵고, DRT에서 관찰되는 Peak 크기나 면적은 임피던스 기여도일 뿐 실제 물리적 열화량과 직접적으로 대응하지 않는 근본적 한계로 인해 각 열화
인자의 절대적 기여도를 정량화하는 데 제약이 존재한다.
따라서 본 연구에서는 ICA, DVA 및 DRT 기법을 활용하여 물리적 의미를 보유한 특성 인자를 추출하고 열화된 환경을 역추적하는 분류 모델을 구축하였다.
분류 모델은 XGBoost(Extreme gradient boosting) 알고리즘을 사용하였으며, 모델의 해석 가능성을 확보하기 위해 SHAP(Shapley
additive explanations) 분석을 적용하여 각 특성 인자가 열화 환경 분류에 미친 기여도와 방향성을 평가하였다. 결과적으로, 본 연구에서
제안한 ICA-DVA-DRT 융합 기반 특성 인자 추출과 XGBoost-SHAP 기반 환경 분류는 열화된 배터리의 환경적 특성을 비파괴적으로 추론함으로써,
유사 조건에서 노화된 셀을 그룹화하여 사용 후 배터리의 재사용 효율을 향상시킬 수 있는 진단 기반 의사결정 도구로 활용될 수 있다.
2. 실험 구성
그림 1. 배터리 노화 실험 및 EIS 측정을 위한 실험 구성
Fig. 1. Experimental setup for battery aging tests and EIS measurements
환경 조건별 노화에 따른 배터리의 전기화학적 특성을 분석하기 위하여 배터리 열화 실험 및 용량, EIS 측정 실험을 진행하였으며 실험 구성은 그림 1과 같다. 실험에 사용된 셀은 LFP 계열의 파우치 셀이며, 정격 용량은 15Ah이다. 시험은 환경온도에 따른 노화 시험임을 감안하여 항온 챔버(JEIO
TECH)를 사용하여 상온 25℃, 고온 50℃, 저온 0℃를 유지하였다.
노화 실험은 CC-CV(Constant current - Constant voltage) 프로파일을 활용한 완전 충전 및 CC(Constant current)
프로파일을 활용한 완전 방전을 1cycle로 하며 충방전기(Neware)를 사용하여 1C-rate로 진행된다. 증분 용량(Incremental capacity;
IC) 곡선 및 차동 전압(Differential voltage; DV )곡선 추출을 위한 용량 실험 및 DRT 곡선 추출을 위한 EIS 측정은 환경
온도에 따라 상이한 용량 감소 경향성을 반영하여 가변적으로 구성하였다. 용량 실험의 경우 분극 증가로 인한 피크 왜곡을 줄이고 전압–용량 신호를 안정적으로
확보하기 위해 0.5C-rate로 설정하였다.
EIS 측정은 HIOKI(BT4560)을 활용하여 SOC(State of charge) 0%에서 진행하며, 측정에 앞서 방전 및 충전 종료를 기점으로
안정화를 위한 3시간의 휴지를 거친 후 EIS 측정이 진행된다. EIS 측정 주파수 범위는 리튬이온 배터리에서 나타나는 세 가지 주요 반응인 전해질
및 집전체에서의 옴 저항, 전극–전해질 계면에서의 전하 전달 반응, 전극 내부에서의 리튬 이온 확산 반응을 모두 포착할 수 있도록 설정하였다. 또한
장비와 셀의 물리적 한계를 고려하여 재현성과 실험 효율이 확보되는 10 kHz에서 0.1 Hz 범위로 설정하였다.
3. 노화 모드 분석 기법
3.1 증분 용량 분석
ICA는 충전 및 방전 곡선을 활용하여 리튬 이온 배터리의 전압 변화와 이에 따른 용량 변화를 분석하는 방법이다. 전압이 일정하게 유지되는 구간은
리튬 이온 배터리에 많은 양의 에너지가 추가되는 것을 의미하고, 경사면은 적은 양의 에너지가 추가되는 것과 대응된다. 이러한 특징은 IC 곡선에서
Peak로 나타나는데, 이러한 Peak 위치 변화나 강도 감소는 리튬 이온 배터리의 용량 저하 원인을 파악하는 데 중요한 단서를 제공할 수 있다.
저전압 구간에서는 주로 LAM과 관련되어 있고 중간 전압 구간에서는 전극 간의 비균일한 열화로 인한 Peak 분열 및 생성이 나타나며, 고전압 구간에서는
LLI와 관련이 있다[12]. ICA는 배터리 사용 중 Peak 위치의 이동, Peak 높이의 감소, 또는 새로운 Peak의 출현 등을 통해 배터리 내부의 변화를 나타낼 수
있기 때문에 배터리의 열화 모드를 진단하는 데 매우 유용한 도구이다. 증분 용량 곡선을 추출하기 위해서는 정전류로 충전하거나 방전한 데이터가 필요하다.
특히, 낮은 C-rate는 전압 변화에 더 민감하게 반응하기 때문에 세밀한 전기화학적 반응을 정확하게 포착하기 위해서는 데이터를 낮은 C-rate로
수집하는 것이 중요하다[13]. 수집된 데이터를 기반으로 전압-용량 곡선을 구성할 수 있으며, 이 과정에서 충·방전 전류 데이터를 활용하여 누적 용량을 계산하고 특정 전압에서의
용량 값을 도출할 수 있다. 증분 용량은 전압 변화에 따른 미소 용량 변화를 나타내며, dQ/dV 값을 계산함으로써 그림 2와 같이 IC곡선을 얻을 수 있다. 연속된 데이터 포인트 간의 수치 미분을 통해 증분 용량을 계산할 수 있으며, 이는 다음과 같이 표현된다.
3.2 차동 전압 분석
DVA는 리튬 이온 배터리의 방전 곡선 또는 충전 곡선에서의 미세한 전기화학적 반응 변화를 정량적으로 분석하는 기법으로, 전압-용량 곡선의 기울기
변화를 기반으로 한다. ICA가 용량을 전압에 대해 미분한 dQ/dV를 분석하는 반면, DVA는 전압을 용량에 대해 미분한 dV/dQ를 계산함으로써
전극계의 저항 특성 및 반응 구간 변화를 보다 직접적으로 반영한다. DVA 곡선에서 Peak가 나타나는 구간은 전극 내 특정 상전이 또는 리튬 삽입/탈리
반응이 우세하게 일어나는 영역에 해당한다. 따라서 Peak의 위치 이동은 전극의 평형전위 변화와 밀접한 관련이 있으며, Peak 간 간격이나 대칭성은
양극과 음극 간 반응 속도의 불균형을 반영한다. 배터리가 열화됨에 따라 DVA 곡선에서는 Peak의 이동, 평탄화 및 비대칭성 증가가 관찰된다. 이러한
변화는 일반적으로 LLI, LAM, 그리고 전해질 분해 및 SEI 두께 증가에 따른 내부 저항 상승 등과 연관된다[14]. DVA 곡선을 얻기 위해서는 ICA와 마찬가지로 CC 충·방전 데이터가 필요하다. 먼저 시간에 따른 전압과 전류 데이터를 기반으로 누적 용량을
계산하고, 이를 통해 전압-용량 곡선을 구성한다. 이후, 전압 데이터를 용량에 대해 수치 미분하여 dV/dQ 값을 계산함으로써 그림 2와 같이 DV곡선을 얻을 수 있으며, 이는 다음과 같이 표현된다.
3.3 이완 시간 분포
그림 2. ICA 및 DVA Peak 의미
Fig. 2. Meaning of ICA and DVA peaks
그림 3. DRT 시간 상수 범위에 따른 설명
Fig. 3. Description according to the time constant range in DRT
DRT는 EIS 측정을 통한 주파수 응답 데이터에 대하여 시스템 내에서 일어나는 다양한 전기화학적 반응의 시간 상수를 계산하여 분리함으로써, 임피던스
기여도를 시각화하여 분석하는 기법이다. 여기서 시간 상수에 따른 분리란, 그림 3과 같이 시스템 내 다양한 전기화학적 반응들이 서로 다른 시간 척도로 이루어짐을 분석하는 것을 의미한다. 시간 상수는 특정 반응이 일어나는 속도를
나타내며, 이는 주파수 영역에서의 임피던스 응답으로부터 계산된다. 예를 들어, 고속 반응인 전해질 저항과 리튬 이온 이동은 낮은 시간 상수에서 나타나고,
저속 반응인 전극 활성물질 소모나 확산 저항은 높은 시간 상수에서 나타난다. 이러한 방식으로 각 시간 상수에 해당하는 임피던스 기여도를 나타내는 DRT
곡선을 생성하면, Peak의 위치와 크기 변화를 통해 특정 반응 메커니즘이 배터리 열화에 어떻게 기여하는지를 이해하고, 시스템의 복잡한 반응 메커니즘을
더 명확하게 이해함으로써 배터리의 동적 특성을 반영한 분석이 가능하다. 이것은 별도의 모델링이나 모델에 대한 사전 지식 없이 해석이 가능하다는 장점이
있다.
먼저, 임피던스 결과의 설명을 활용하려면 실험 데이터가 선형적이고 안정적인 시스템의 특성을 충족하는지 확인하는 것이 필요하다. 따라서 복잡한 측정
임피던스 데이터의 유효성을 확인하기 위해 복소수 임피던스 데이터의 실수 부분과 허수 부분 사이의 상관 관계를 수학적으로 검증하는 Kramers-Kronig
관계를 사용한다[14]. 이후, Kramers-Kronig 관계를 통해 검증된 데이터는 시스템의 물리적 특성을 정확하게 분석하고 모델링하는 데 활용될 수 있다. 이러한
검증 과정은 실험 데이터가 시스템의 선형성과 인과성을 만족하는지 확인하여, 비선형성 또는 실험적 오류로 인한 데이터 왜곡을 식별하고 제거하는 데 중요하다.
식 (3)은 전기화학 시스템의 임피던스가 전해질이나 전극과 같은 시스템의 내부 저항을 나타내는 오믹 저항과 시간 상수 $\tau$에 따른 복잡한 분극 반응의
기여를 나타내는 $\gamma(\tau)$의 합으로 구성되어 있음을 의미한다. 실제 계산에서 무한 적분을 수치적으로 근사하기 위해, 적분을 유한한
개수의 요소로 분할하여 표현한다. 이를 통해 수치적인 근삿값을 구할 수 있으며, 식 (3)은 다음과 같이 표현할 수 있다.
식 (4)는 임피던스의 복잡한 반응을 N개의 RC 요소의 합으로 수치적 근사하여 시스템의 거동을 설명한다. 각 $\tau_{i}$는 시간 상수를 나타내고,
각 $\gamma(\tau_{i})$는 그에 해당하는 분극 기여를 의미한다. 이러한 방식으로 이산화가 적용되면, DRT 함수는 임피던스 측정값을 기반으로
$\gamma(\tau)$를 추정하는 선형 역문제로 변환된다. 이 문제는 주파수 영역에서 측정된 임피던스 데이터를 시간 영역의 이완 시간 분포로 변환하는
것이 목표이다. 임피던스 데이터 $Z$와 이완 시간 분포 $\gamma$사이의 관계는 다음과 같은 행렬 방정식 형태로 표현된다.
식 (5)에서 $A$는 커널 행렬로, 측정된 각 주파수에서의 임피던스를 여러 시간 상수 $Z$로 변환하는 데 사용되는 매핑 함수 역할을 하며, $e$는 측정
과정에서 발생하는 불확실성 또는 시스템의 노이즈에 해당한다. 선형 역문제를 해결할 때 흔히 발생하는 문제는 해의 불안정성이다. 잡음에 민감하여 최종
해가 큰 요동을 보일 수 있으며, 이러한 문제를 완화하기 위해 Tikhonov 정규화를 적용한다.
$\|Z-A\gamma\|^{2}$는 데이터 적합도를 나타내며 측정된 임피던스 데이터 $Z$와 예측된 임피던스 $A\gamma$사이의 차이를 최소화하는
것이 목표이다. $\lambda$은 정규화 파라미터로, 모델의 적합도와 해의 매끄러움 간의 균형을 조절하는 역할을 하며 $L$은 매끄러움을 위한 연산자로
$\gamma(\tau)$가 과도하게 요동치는 것을 방지하고 매끄러운 해를 찾도록 유도한다. DRT 추출 과정은 주파수 영역에서 측정된 임피던스 데이터를
시간 영역의 이완 시간 분포로 변환하는 과정, 즉 Deconvolution이라고 볼 수 있다. Deconvolution은 시스템의 반응을 기본 함수의
가중합으로 표현하는 것을 말하는데, 여기서 기본 함수로 보통 가우시안 커널을 사용한다.
이를 통해 주파수 영역에서의 데이터를 여러 시간 상수에 걸친 반응으로 변환하게 되며, 이때 DRT 함수 $\gamma(\tau)$는 식 (5)와 같이 표현될 수 있다. 기본 함수 $\Phi_{m}(\tau)$는 가우스 커널 함수를 사용하여 주파수 영역 전체에 걸쳐 적분한 후 가중치 함수
$X(m)$을 해당 기본 함수 $\Phi_{m}(\tau)$에 할당하고 선형적으로 중첩하여 재구성된 DRT를 얻는다[15].
4. 인자 추출 결과
그림 4. 온도조건에 따른 노화 데이터의 (a) ICA, (b) DVA 및 (c) DRT 적용 결과
Fig. 4. Results of (a) ICA, (b) DVA, and (c) DRT applied to aging data under different
temperature conditions
그림 4는 온도 조건별 노화에 따른 ICA, DVA 및 DRT 곡선이다. 상대적인 열화 경향을 명확히 시각화하기 위해, SOH(State of health)
100%에서 80%까지 5% 간격으로 추출한 총 5개의 대표 곡선만을 선정하여 표시하였다.
ICA의 경우. 4개의 특성 Peak가 발현되었으며, 각 Peak에 대한 높이 변화량을 환경 분류 학습 인자로 사용한다. DVA의 경우, 2개의 특성
Peak가 발현되었으며, 각 Peak에 대한 위치 변화량을 환경 분류 학습 인자로 사용한다.
DRT의 경우, ICA 및 DVA와 달리 열화 조건에 따라 새롭게 나타나거나 소멸되며, 위치 변화 또한 불연속적이고 조건 의존성이 크기 때문에 단일
Peak의 이동이나 크기만으로는 일관된 지표를 확보하기 어렵다. 이에 본 연구에서는 전체 시간상수 영역을 세 구간으로 나누고, 각 구간 내에서 Peak
높이를 통합하여 산정함으로써 개별 Peak의 불규칙한 변동에도 불구하고 해당 영역의 총 기여도를 안정적으로 반영할 수 있도록 하였다. 시간상수(logτ)
기준으로 전체 분포를 Region1($10^{-2} \sim 10^{-1}$), Region2($10^{-1} \sim 10^{0}$), Region3($10^{0}
\sim 10^{2}$) 세 영역으로 정의하였다. 이러한 정량화 방식은 열화 특성을 구간 단위에서 체계적으로 해석할 수 있게 할 뿐만 아니라, 환경
조건 분류와 같은 머신러닝 기반 진단 모델 학습 과정에서 노화 메커니즘의 영향을 보다 보편적이고 신뢰성 있게 반영할 수 있다는 점에서 정당성을 가진다.
5. 추세 보존형 피처 곡선 기반 학습 데이터 생성
AI 기반 배터리 진단 모델의 성능 향상을 위해서는 충분하고 다양한 학습 데이터가 필수적이다. 그러나 실제 환경에서는 고장 상태나 특정 열화 조건
데이터를 확보하는 것이 어려워 데이터 불균형 문제가 발생하기 쉽다. 이를 해결하기 위해 본 연구에서는 EOL(End of life) 도달 셀 데이터를
활용하여, 제한적인 실험 데이터를 보완하고, 모델의 일반화 성능을 확보하기 위해 추세 보존형(Trend-preserving) 데이터 증강 방법을 적용하였다[17]. 해당 데이터 생성 방식은 원신호의 전반적인 열화 추세와 물리적 특성을 유지한 상태에서 국부적인 변동성만을 부여함으로써, 실제 배터리 열화 과정에서
발생 가능한 변동 범위를 합리적으로 모사할 수 있다는 장점이 있다.
각 환경 온도 조건에 대해 추출된 특성 인자 세트는 SOH를 1열로 포함하며, 이후 열에는 ICA, DVA, DRT 에서 추출한 전기화학적 특성 인자가
순차적으로 배치되어 있다. 데이터 증강 과정에서 SOH 축은 그대로 유지하되, 각 특성 인자는 원래의 곡선 형태를 크게 훼손하지 않는 범위 내에서
국소 구간별 기울기 변화를 갖는 부드러운 곡선 형태로 변형되었다. 이를 위해, 전체 SOH 범위를 [0, 1]로 정규화하고 5~7개의 구간으로 나누어
각 구간마다 ±5% 이내의 랜덤한 변동률을 부여하였다. 이 변동률은 구간 경계에서 불연속이 발생하지 않도록 Univariate Spline 보간을
적용하여 연속적이고 완만한 스케일 변화 함수를 생성하였다. 결과적으로, 각 특성 인자 $f_{i}$에 대해 생성된 증강 곡선 $f_{i}'(SOH)$는
다음과 같이 표현된다.
$S(SOH)$는 랜덤 제어점 기반의 스플라인 변형 함수이며, $\sigma$는 변동률(0.05, 즉 ±5%)이다. 이 방식을 통해 특성 인자 곡선의
전반적 감소 혹은 증가 추세는 유지되면서도 국소적인 기울기 변화나 곡선 편차가 부여되어, 실험적 오차나 측정 환경의 미세한 차이를 반영한 현실적인
데이터 다양성을 확보하였다. 그림 5는 추세 보존형 피처 곡선 기반 데이터 생성 결과이며, 대표적 예시로 ICA Peak2와 DRT Region1에 대하여 도식화하였다. 환경별로 4개의
원본 곡선으로부터 96개의 증강 곡선을 추가 생성하여 총 100개의 샘플을 각 특성 인자별로 구성하였으며, 이 데이터셋은 후속의 XGBoost 기반
분류 모델 학습에 사용되었다.
6. XGBoost-SHAP 기반 분류 모델 설계
6.1 학습 모델 선정
그림 5. 추세 보존형 피처 곡선 기반 데이터 생성 예시
Fig. 5. Example of trend-preserving, feature-curve-based data generation
그림 6. XGBoost 모식도
Fig. 6. Schematic diagram of the XGBoost model
본 연구에서는 특성 인자 기반 환경 분류를 위해 다양한 머신러닝 기반 분류기 중, 트리 기반 앙상블 모델을 채택하였다[18]. 그 이유는, 본 데이터가 상태지수(SOH) 변화에 따른 다차원적 특성 인자 간의 비선형 상호작용을 포함하고 있으며, 이러한 관계를 명시적 함수로
정의하기 어려운 특성을 가지기 때문이다. 트리 기반 모델은 입력 변수 간의 복잡한 비선형 관계를 자동으로 탐색하며, 피처 스케일링이나 분포 가정이
불필요하여 실험 데이터의 불균질성에도 안정적으로 동작한다. 또한, 특성 인자 간의 조합적 영향을 효과적으로 학습할 수 있다는 점에서 선형 모델이나
시계열 신경망보다 현실적인 적합성을 가진다. 그중에서도 본 연구는 XGBoost 알고리즘을 사용하였으며 해당 모델은 다양한 장점으로 인해 많은 분야에서
예측기(regressor)와 분류기(classifier)를 포함한 다양한 목적의 모델로 폭넓게 활용되고 있다[19],[20].
XGBoost는 전통적인 GBDT(Gradient boosting decision tree)의 확장 구조로, 트리 생성 과정에서 이전 트리의 오차를
Gradient로 추적하여 모델의 예측 정확도를 단계적으로 향상시킨다. 그림 6과 같이, 각 단계에서 학습 데이터의 일부를 무작위로 샘플링하여 여러 개의 약한 모델을 순차적으로 학습시키고, 각 모델의 예측 오차를 다음 단계의
보정 대상으로 활용함으로써 전체 모델의 성능을 점진적으로 개선한다. 또한 개별 트리의 예측 결과는 다수결(Majority voting) 또는 평균(Averaging)
방식으로 결합되어 최종 출력을 생성하므로, 단일 모델 대비 높은 안정성과 일반화 성능을 확보할 수 있다. 또한 L1 및 L2 정규화 항을 포함하여
과적합을 억제하고, Subsample 및 Colsample 전략을 통해 데이터 편향을 최소화한다. 이러한 구조적 장점으로 인해 XGBoost는 상대적으로
데이터 크기가 크지 않더라도 일관된 일반화 성능을 확보할 수 있다. 더불어, 학습된 모델로부터 변수별 중요도를 자동으로 산출할 수 있는 Feature
Importance 기능을 제공한다. 이를 통해 환경 조건 분류에 영향을 미친 주요 진단 인자를 선별할 수 있으며, 주로 Gain, Cover, Frequency
기반의 지표로 평가된다. 하지만 이러한 전통적인 중요도 분석 방식은 변수의 상대적인 영향력은 보여줄 수 있으나, 각 인자가 예측 결과에 어떻게 기여했는지에
대한 방향성이나 구체적 기여 수준을 제공하지 못한다는 한계가 존재한다.
이러한 해석력의 부족을 보완하기 위해 본 연구에서는 SHAP를 함께 활용하였다. SHAP는 게임 이론 기반의 해석 기법으로, 각 변수의 예측 기여도를
정량화하며, 개별 예측에 대해 각 피처가 결과를 얼마나, 어떤 방향으로 변화시켰는지를 수치화하여 시각적으로 표현할 수 있다[21]. 예를 들어, 기존 gain 기반 중요도 분석은 ‘ICA Peak3’과 같은 변수가 전체적으로 중요하다는 사실만 보여준다. 반면 SHAP 분석을
적용하면, ‘ICA Peak3’ 이 저온 조건에서 분류 확률을 크게 낮추는 반면, 고온 조건에서는 확률을 높이는 등, 조건별로 상반된 기여 방향을
수치와 그래프로 동시에 확인할 수 있다. 이러한 결과를 통해 단순히 중요한 변수를 선별하는 수준을 넘어, 각 변수가 어떤 환경에서 어떤 방식으로 모델의
판단을 유도하는지 구체적으로 파악할 수 있다. 이를 통해 다양한 진단 인자가 복합적으로 작용하는 배터리 열화 데이터의 예측 결과에 대한 신뢰성과 해석
가능성을 크게 향상시킬 수 있다.
6.2 XGBoost 기반 분류 모델의 설계 및 구현
앞서 생성된 데이터셋은 학습 과정에서 각 온도 조건이 고르게 포함되도록 무작위로 나누었다. 전체 데이터의 80%를 학습에, 20%를 검증에 사용하였으며,
환경별 데이터 비율을 동일하게 유지하였다. 트리 기반 모델의 비선형 분할 특성상 입력 범위의 절대값이 분류 경계에 영향을 미치지 않기 때문에 입력
변수에 대한 추가적인 스케일링은 수행하지 않았다.
XGBoost 모델의 성능 우수성을 검증하기 위해, 오분류 샘플에 가중치를 부여하여 순차적으로 약한 학습기를 결합하는 Boosting 기반 모델인
AdaBoost와의 비교를 추가로 수행하였다. AdaBoost는 결정 스텀프(Decision stump)를 기반으로 한 대표적인 boosting 기법으로,
상대적으로 단순한 분류 경계를 형성하는 특성을 갖는다. 이를 통해 본 연구에서는 분류 문제에서 고차원 비선형 분할을 수행하는 XGBoost의 성능적
이점을 정량적으로 비교·분석하고자 하였다.
그림 7. AdaBoost 기반 열화 환경 분류 모델의 혼동 행렬
Fig. 7. Confusion matrix of the AdaBoost-based degradation environment classification
model
그림 7과 8은 각각 AdaBoost와 XGBoost 기반 열화 환경 분류 모델의 혼동 행렬(Confusion matrix) 을 나타낸다. 두 혼동 행렬 모두
세 가지 환경 조건(RT, HT, LT)에 대해 모델이 예측한 결과와 실제 라벨 간의 일치 정도를 시각적으로 표현한 것이다. 혼동 행렬에서 대각선
성분은 올바르게 분류된 샘플 수를 의미하며, 비대각선 성분은 오분류된 샘플을 나타낸다.
먼저 AdaBoost 기반 모델의 경우, RT 조건에서는 총 4040개 중 108개가 오분류되었으며, 이들은 주로 HT 및 LT 조건으로 잘못 분류되었다.
HT 조건에서는 전체 3180개 중 92개가 오분류되어 일부 샘플이 RT 조건으로 분류되는 경향이 관찰되었다. LT 조건의 경우에는 총 4580개
중 348개가 오분류되어, 세 환경 조건 중 가장 많은 분류 오류가 발생하였다. 특히 LT 조건에서는 RT 및 HT 조건으로의 오분류가 동시에 나타나,
클래스 간 특성 분포가 중첩되는 구간에서 AdaBoost의 분류 한계가 드러났다. 이는 AdaBoost가 얕은 결정트리를 기반으로 한 약한 분류기를
순차적으로 결합하는 구조적 특성상, 클래스 간 경계가 명확하지 않은 영역에서는 잔차 오차가 누적되기 쉽기 때문으로 해석할 수 있다.
반면, 제안된 XGBoost 기반 모델에서는 세 환경 조건 모두에서 오분류 수가 현저히 감소하였다. RT 조건에서는 전체 4040개 중 1개만 오분류되었고,
HT 조건에서는 오분류가 발생하지 않았다. LT 조건은 4580개 중 3개만 오분류되어 모든 환경 조건에서 분류 오류가 0~3개 수준으로 제한되었다.
이러한 결과는 XGBoost가 gradient 기반 손실 최소화와 정규화 항을 포함한 앙상블 학습 구조를 통해 클래스 간 비선형 경계를 보다 정밀하게
모델링할 수 있음을 보여준다.
두 모델을 비교하면, AdaBoost 역시 전반적으로 높은 분류 성능을 보이지만, RT–LT와 같이 피처 분포가 부분적으로 중첩되는 구간에서는 오분류가
상대적으로 많이 발생하였다. 반면 XGBoost는 복잡한 비선형 패턴을 효과적으로 포착하면서도 과적합을 억제하여, 모든 환경 조건에서 보다 안정적이고
일관된 분류 성능을 달성하였다. 이러한 결과는 제안된 XGBoost 기반 열화 환경 분류 모델이 기존 AdaBoost 대비 열화 환경 간 미세한 특성
차이를 보다 정교하게 반영할 수 있음을 입증한다. 이에 따라 본 연구에서는 모델 해석 관점에서도 우수한 분류 성능과 안정성을 보인 XGBoost 기반
모델을 대상으로 SHAP 분석을 수행하였다.
그림 8. XGBoost 기반 열화 환경 분류 모델의 혼동 행렬
Fig. 8. Confusion matrix of the XGBoost-based degradation environment classification
model
표 1. XGBoost 모델의 하이퍼파라미터 구성
Table 1. Hyperparameter configuration of the XGBoost model
|
Parameter
|
Description
|
Value
|
|
N_estimators
|
Number of trees
|
400
|
|
Learning_rate
|
Shrinkage rate per tree
|
0.05
|
|
Max_depth
|
Maximum depth per tree
|
6
|
|
Subsample
|
Ratio of samples used per tree
|
0.8
|
|
Colsample_bytree
|
Ratio of features used per tree
|
0.8
|
|
Random_state
|
Random seed
|
42
|
본 모델의 주요 하이퍼파라미터는 Table 1에 요약하였으며, 각 값은 모델의 안정성과 예측 성능 간의 균형을 고려하여 설정하였다. 구체적으로, 학습률(Learning rate) 은 0.05로
설정하여 각 트리의 기여도를 낮추고 점진적인 학습을 유도하였으며, 트리 개수(N_estimators) 는 400개로 설정하여 낮은 학습률을 보완하였다.
또한, 트리 깊이(Max_depth)는 6으로 제한하여 데이터의 구조적 복잡성을 반영하되 과적합을 방지하였고, 샘플 서브비율(Subsample) 과
피처 서브비율(Colsample_bytree) 은 각각 0.8로 설정하여 데이터 다양성을 확보하면서 모델 편향을 완화하였다.
6.3 SHAP Feature Impact 해석
그림 9, 10, 11은 각각 상온(RT), 고온(HT), 저온(LT) 조건에서의 Feature 별 SHAP 값을 나타낸다. 색상은 각 특성 인자의 상대적 크기를 의미하며,
X축은 모델 출력에 대한 기여도를 나타낸다. 즉, 양(+)의 SHAP 값은 해당 특성 인자가 그 환경으로 분류될 가능성을 높였음을, 음(-)의 값은
반대로 해당 환경의 확률을 낮추었음을 의미한다. 또한 각 특성 인자에 분포한 점들의 폭과 밀도는 해당 특성 인자가 전체 샘플에 대해 얼마나 다양한
영향을 미쳤는지를 보여준다. 분포가 넓을수록 샘플 별 기여도의 편차가 크다는 것을 의미하며, 이는 해당 특성 인자가 환경 구분에 민감하게 작용했음을
시사한다. 반대로 분포가 좁게 형성된 특성 인자는 대부분의 샘플에서 유사한 영향을 주었음을 의미하며, 모델이 그 변수를 상대적으로 안정적·보조적인
판단 근거로 활용했음을 의미한다.
그림 9. 상온 노화의 특성 인자 별 SHAP 값
Fig. 9. SHAP values according to features under room temperature aging
상온 노화의 경우, 그림 9에서 DRT Region1·2의 높은 값은 주로 음(-)의 방향으로 분포하고 있다. 이는 두 특성 인자가 커질수록, 모델이 해당 샘플을 RT 환경이
아닐 가능성이 높다고 판단했음을 의미한다. 즉, DRT Region1·2가 높은 값(빨간색)을 가질 때 모델은 RT보다는 HT나 LT 환경으로 인식했고,
반대로 두 특성 인자가 낮은 값(파란색)을 가질 때 모델은 RT 환경으로 판단하는 경향을 보였다. DRT의 Region1·2는 일반적으로 고주파~중주파수
영역에 해당하며, 이 구간은 전해질, 집전체-활물질 계면에서의 전하전달 저항과 관련된다. 상온 조건에서는 이 반응이 원활하여 해당 Peak 강도가
상대적으로 작고, 임피던스 응답이 안정적으로 유지되기 때문에 DRT Region1·2 값이 낮은 경우가 오히려 상온 환경의 전형적인 특성을 반영한다고
해석할 수 있다.
고온 노화의 경우, 그림 10에서 DRT Region3은 특성 인자가 낮은 값(파란색)이 양(+)의 방향에, 특성 인자가 높은 값(빨간색)이 음(-)의 방향에 분포하여, 해당
값이 낮을수록 모델이 고온 노화 조건으로 분류할 가능성이 높음을 보여준다. 이는 고주파 영역의 저항이 고온 노화 과정에서 단순히 증가하지 않고, SEI의
열적 재형성과 분해·재부착 반응에 의해 오히려 완화되거나 불균일하게 변화했다고 해석할 수 있다.
그림 10. 고온 노화의 특성 인자 별 SHAP 값
Fig. 10. SHAP values according to features under high temperature aging
그림 11. 저온 노화의 특성 인자 별 SHAP 값
Fig. 11. SHAP values according to features under low temperature aging
반면, DRT Region1은 높은 값(빨간색)이 양(+)의 방향에, 낮은 값(파란색)이 음(-)의 방향에 분포하여, 값이 클수록 모델이 고온 노화
조건으로 분류할 가능성이 높게 나타났다. DRT Region1은 고주파 영역의 전하 전달 저항을 반영하는 구간으로, 고온 노화가 진행됨에 따라 전극-전해질
계면의 반응 불균형, 활성면적 감소, 부반응 산물 축적 등에 의해 전하 전달 저항이 증가하는 현상과 부합한다. 요약하면, 모델은 고온 노화 시 SEI의
불안정화로 인한 고주파 영역 저항의 완화와, 전하 전달 저항의 누적적 증가를 동시에 학습함으로써, 계면 열화와 반응 저항 축적을 고온 노화의 대표적
전기화학적 특징으로 인식한 것으로 해석할 수 있다.
저온 노화의 경우, 그림 11에서 DRT Region3과 DRT Region1은 모두 낮은 값(파란색)이 음(-)의 방향에, 높은 값(빨간색)이 양(+)의 방향에 집중되어 있다.
이는 두 특성 인자의 값이 클수록 모델이 저온 노화 조건으로 분류할 가능성을 높게 판단했음을 의미한다. DRT Region3은 저주파수 영역으로,
이온 확산 및 물질 전달을 의미한다. 저온 노화 시 리튬 플래이팅과 이로 인한 SEI 층의 비정상적 성장으로 확산 경로가 부분적으로 차단되거나 길어지면서,
전극 내 리튬 이온의 이동이 제한되어 확산 저항이 증가하고 DRT Region3 Peak 강도가 커진다. 따라서 모델은 DRT Region3 값이
높을수록 저온 노화로 인식하였다. DRT Region1·2는 저주파~중주파 영역으로, 전극-전해질 계면의 전하 전달 저항을 반영한다. 저온 노화에서는
리튬 재고 감소에 의해 전극 표면 반응 속도가 크게 둔화되고, 전자-이온 교환이 지연되기 때문에 전하 전달 저항이 급격히 증가한다. 즉, 저온 조건에서의
반응 비활성화와 확산 제약이 나타나며, 모델은 이를 저온 노화의 대표적 특성으로 학습한 것이다. 요약하면, DRT Region3과 Region1 모두
저온 노화 시 계면 및 전하 전달 저항이 동시에 증가하는 물리적 반응을 반영하며, 모델은 이러한 저항 성분의 누적적 증대를 통해 저온 열화 상태를
판별한 것으로 해석할 수 있다.
7. 결 론
본 연구에서는 리튬이온전지의 온도별 열화 환경에 따른 전기화학적 특성 변화를 정량적으로 규명하기 위해, ICA, DVA, DRT 기반의 다중 특성
인자를 구성하고 이를 입력으로 한 트리 기반 분류 모델을 구축하였다. 먼저, 제안된 XGBoost 기반 분류 모델의 성능을 검증하기 위해 동일한 데이터셋과
입력 조건에서 AdaBoost 분류 모델을 함께 구현하여 비교 분석을 수행하였다. 그 결과, XGBoost 기반 모델이 AdaBoost 대비 전반적으로
우수하고 안정적인 분류 성능을 보임을 확인하였다. 이후, 가장 높은 분류 성능과 일반화 특성을 보인 XGBoost 모델을 대상으로 SHAP 해석을
적용하여, 각 전기화학적 특성 인자가 온도별 열화 환경 분류에 기여하는 상대적 중요도와 영향을 정량적으로 분석하였다.
분석 결과, DRT Region1·3과 ICA Peak3, Valley가 환경 판별에 가장 크게 기여하였으며, 특히 DRT 파라미터들은 온도 조건에
따라 상반된 방향성을 보였다. 고온 노화에서는 SEI의 열적 불안정화와 계면 재형성에 따라 고주파 영역(DRT Region3)의 저항이 완화되고,
동시에 전하 전달 저항(DRT Region1) 이 증가하는 양상이 나타났다. 반대로 저온 노화에서는 전해질 점도 상승 및 확산 저하로 인해 Region1·3
모두 저항이 증가하며, 계면 반응이 비활성화되는 특징을 보였다. 이와 같은 차이는 SHAP 분포에서 붉은점과 푸른점의 방향성이 상반되는 형태로 확인되었으며,
모델이 단순한 절대값의 크기보다 SOH 단계 내 피처 간 상대적 패턴 변화와 상호 조합을 기반으로 환경 조건을 구분함을 의미한다. 결과적으로, 본
연구는 전기화학적 반응 특성과 데이터 기반 모델 해석을 통합하여, 온도 환경에 따른 리튬이온전지의 열화 메커니즘을 정량적·설명가능한 형태로 제시하였다.
이러한 접근은 향후 온도별 열화 진단, 환경 적응형 BMS 알고리즘, 재사용 셀 상태 분류 시스템 개발의 핵심 기초로 활용될 수 있을 것이다.
추후 연구에서는 실제 운용 조건에서 축적된 장기 실사용 데이터를 추가 확보함으로써, 다양한 열화 경로와 사용 환경을 반영한 모델의 일반화 성능 및
신뢰성을 향상시킬 필요가 있다. 아울러, 분해분석을 병행하여 전극의 구조적 열화와 조성변화를 정량적으로 규명하고, 이를 Feature impact
및 SHAP 기반 중요도 분석 결과와 직접적으로 연계함으로써, 데이터 기반 진단 인자들이 실제 전기화학적 열화 메커니즘을 반영하고 있음을 실증할 필요가
있다. 이러한 접근은 단순한 통계적 상관관계를 넘어, 물리·화학적 근거에 기반한 설명 가능한 배터리 진단 모델(XAI-Battery diagnosis
framework) 구축으로 이어질 것이며, 향후 고신뢰 BMS 알고리즘, 셀 재사용 평가, 안전성 예측 시스템 개발의 토대를 제공할 것이다.
Acknowledgements
This research was supported by Hyundai Motor Company (Research on Failure Mode and
Establishment of Durability Evaluation Method for 12 V Lithium Battery Cell Durability
Verification) and by the 2024 Government (Ministry of Trade, Industry and Energy)
through the Korea Institute of Energy Technology Evaluation and Planning (Project
No. RS-2024-00398346, Development of ESS Big Data-Based O&M and Asset Management Technology
and Workforce Training).
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저자소개
She received the B.S. degree in electrical engineering from Chungnam National University,
South Korea, in 2025. She is currently pursuing the M.S. degree in electrical engineering.
Her research interests include Electrochemical, AI-based battery state estimation,
and preemptive fault diagnosis for safe battery operation.
He is a Research Engineer in the Power System Materials Development Team at Hyundai
Motor Group.
He received the B.S. degree in electrical, electronic, and radio engineering from
the School of Information and Communication Engineering, Chungnam National University,
Daejeon, South Korea, in 2005, and the Ph.D. degree in electrical and computer engineering
(integrated M.S. and Ph.D. program) from Seoul National University, Seoul, South Korea,
in 2012. From 2012 to 2013, he was a Senior Research Engineer with the Energy Storage
Business Division, Samsung SDI. From 2013 to 2016, he was an Assistant Professor with
the Department of Electrical Engineering, Chosun University, Gwangju, South Korea.
Since 2016, he has been with the Department of Electrical Engineering, Chungnam National
University, where he is currently a Professor.